大气二次有机气溶胶污染特征及模拟研究PDF电子书下载

第1章 绪论 1

1.1 大气中的气溶胶 1

1.2 大气中的二次有机气溶胶 5

1.2.1 SOA的前体物 5

1.2.2 SOA的形成过程 8

1.2.3 SOA生成潜势的表达方法 12

1.2.4 影响气溶胶产率的因素 16

1.3 我国颗粒物及二次有机气溶胶污染情况 19

1.4 SOA的研究方法 24

1.4.1 外场观测研究 24

1.4.2 实验室（烟雾箱）模拟研究 25

1.4.3 模型模拟研究 26

1.5 本书的研究目的、意义和内容 27

第2章 大气SOA污染特征研究：Ⅰ．OC/EC最小比值法 29

2.1 样品的采集与测定 29

2.1.1 采样点的设置 29

2.1.2 采样系统 30

2.1.3 碳质组分OC、EC的测定 31

2.2 北京市OC、EC浓度水平及时空变化 33

2.3 OC、EC相关性 39

2.4 OC、EC比值 41

2.5 北京市大气环境中SOC的估算 42

2.6 本章小结 43

第3章 大气SOA污染特征研究：Ⅱ．气溶胶生成系数法 45

3.1 VOCs样品的采集、分析及质量保证和控制 45

3.2 SOA的计算方法 47

3.2.1 气溶胶生成系数 47

3.2.2 光化学反应情景假设 50

3.2.3 OH浓度的确定 51

3.3 北京市高臭氧浓度期间SOA生成潜势的估算 51

3.3.1 对苯和异戊二烯的处理 51

3.3.2 SOA浓度的估算 52

3.3.3 SOA化学成分的估算 53

3.3.4 SOA前体物的环境浓度和O3生成潜势 54

3.3.5 与相关研究的比较和讨论 55

3.4 本章小结 56

第4章 清华大学室内烟雾箱实验系统的构建和表征 57

4.1 国内外的烟雾箱实验系统 57

4.1.1 国外的烟雾箱实验系统 57

4.1.2 国内的烟雾箱实验系统 59

4.2 清华大学室内烟雾箱实验系统的构建 61

4.2.1 Teflon反应器 62

4.2.2 空气净化系统 64

4.2.3 注样系统 65

4.2.4 分析检测仪器 65

4.2.5 其他 66

4.3 清华大学室内烟雾箱实验系统的表征 66

4.3.1 清洁空气的表征 67

4.3.2 气相物种在烟雾箱内沉积速率常数的表征 68

4.3.3 颗粒物沉积的表征 72

4.3.4 烟雾箱内紫外光强度的表征 74

4.3.5 烟雾箱壁反应性的表征 78

4.3.6 实验重复性的表征 79

4.4 烟雾箱的清洗及实验的准备过程 81

4.5 本章小结 81

第5章 主要前体VOCs氧化生成SOA的烟雾箱实验研究 83

5.1 主要前体VOCs氧化生成SOA的机理概述 83

5.1.1 芳香烃前体物 83

5.1.2 α-蒎烯 87

5.1.3 异戊二烯 91

5.1.4 长链正构烷烃 94

5.2 SOA产率的计算和典型SOA生成实验的结果 96

5.3 主要前体VOCs氧化生成SOA的研究 99

5.3.1 各前体物SOA产率与相关研究的比较 100

5.3.2 各前体物SOA产率之间的比较 104

5.4 本章小结 106

第6章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅰ．无机离子颗粒对间二甲苯SOA生成的影响 107

6.1 对无机离子气溶胶的分类和选取 107

6.1.1 无机离子气溶胶的含水特性 107

6.1.2 无机离子气溶胶的分类和选取 109

6.2 无机离子颗粒影响的检验性实验结果 109

6.3 中性粒子和干燥酸性粒子对SOA生成的影响 113

6.4 干燥酸性粒子对SOA生成影响的原因 116

6.5 本章小结 118

第7章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅱ．干燥硫酸铵颗粒对SOA生成的影响 120

7.1 干燥硫酸铵颗粒对甲苯光氧化生成SOA的影响 120

7.2 干燥硫酸铵颗粒对间二甲苯光氧化生成SOA的影响 124

7.3 干燥硫酸铵颗粒对1,2,4-三甲苯光氧化生成SOA的影响 124

7.4 干燥硫酸铵颗粒对α-蒎烯光氧化体系生成SOA的影响 127

7.5 干燥硫酸铵颗粒对异戊二烯和正十一烷光氧化体系生成SOA的影响 130

7.6 干燥硫酸铵颗粒对不同前体物影响不同的原因分析 132

7.7 本章小结 133

第8章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅲ．硫酸锌和硫酸锰对甲苯SOA生成的影响 134

8.1 硫酸锌对甲苯光氧化生成SOA的影响 134

8.2 硫酸锰对甲苯光氧化生成SOA的影响 138

8.3 硫酸锌和硫酸锰对SOA产率的影响 140

8.4 硫酸锌和硫酸锰对碳氢光氧化过程中SOA生成的影响机制 141

8.5 本章小结 144

第9章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅳ．硫酸亚铁对光氧化SOA生成的影响 145

9.1 硫酸亚铁对α-蒎烯光氧化过程中SOA生成的影响 145

9.2 硫酸亚铁对甲苯光氧化过程中SOA生成的影响 149

9.3 硫酸亚铁对α-蒎烯和甲苯光氧化过程中SOA产率的影响 151

9.4 硫酸亚铁抑制光氧化SOA生成的机理推测 153

9.5 硫酸亚铁和硫酸铵混合气溶胶种子对SOA生成的影响 154

9.6 不同湿度条件下硫酸亚铁对α-蒎烯光氧化SOA生成的影响 157

9.7 本章小结 160

第10章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅴ．SOA与碳黑颗粒压缩重构的关系 161

10.1 团簇状碳黑颗粒的微观结构及描述 161

10.1.1 团簇状碳黑颗粒的微观结构 161

10.1.2 团簇状碳黑颗粒的描述 162

10.2 SOA生成体系中团簇状碳黑颗粒的压缩重构 163

10.2.1 甲苯光氧化体系 163

10.2.2 α-蒎烯臭氧氧化和光氧化体系 167

10.2.3 间／对二甲苯、1.2 ,4-三甲苯和正十一烷光氧化体系 170

10.3 非SOA生成体系中团簇状碳黑颗粒的压缩重构 172

10.3.1 烟雾箱背景颗粒物的生成 172

10.3.2 丙烯臭氧氧化体系 172

10.3.3 丙烯光氧化体系 176

10.4 引起团簇状碳黑颗粒压缩重构的可能物种 177

10.4.1 非SOA生成体系 177

10.4.2 SOA生成体系 182

10.5 对大气环境的意义 183

10.6 本章小结 185

第11章 碳氢光氧化生成的SOA的吸湿性特征 186

11.1 α-蒎烯光氧化过程中生成的SOA的吸湿性 186

11.2 气溶胶种子存在下α-蒎烯光氧化过程中颗粒物的吸湿性 187

11.3 α-蒎烯光氧化生成的颗粒物的吸湿性在老化过程中的变化 189

11.3.1 α-蒎烯光氧化SOA的吸湿性在老化过程中的变化 189

11.3.2 气溶胶种子存在下SOA吸湿性在老化过程中的变化 190

11.3.3 α-蒎烯光氧化生成的颗粒物在老化过程中的组成变化 192

11.4 本章小结 195

第12章 甲苯光氧化生成SOA的箱式模型研究 197

12.1 甲苯光氧化生成SOA的箱式模型构建 197

12.1.1 模型构建概述 197

12.1.2 气相模块的构建 198

12.1.3 气相／颗粒相分配模块的构建 201

12.1.4 过氧化半缩醛生成模块的构建 203

12.1.5 干燥硫酸铵影响模块的构建 205

12.1.6 烟雾箱辅助机理模块的引入 206

12.2 箱式模型模拟与烟雾箱实验结果的比较 206

12.3 箱式模型模拟不同因素对SOA生成的影响 207

12.3.1 温度的影响 207

12.3.2 ［HC］0／［NOx］0的影响 209

12.3.3 干燥硫酸铵表面积浓度的影响 211

12.4 本章小结 213

第13章 Model-3/CMAQ模型中SOA模块的初步修改 214

13.1 空气质量模型Models-3/CMAQ简介 214

13.1.1 CMAQ模型的结构、特点与应用 214

13.1.2 CMAQ模型中SOA的计算方法 216

13.2 CMAQ模型的设置及输入参数 217

13.2.1 模拟域、模拟时段和排放数据 217

13.2.2 MM5和CMAQ模型的设置 217

13.3 CMAQ模型SOA模块的修改及结果 221

13.3.1 对SOA模块的修改 221

13.3.2 模拟结果 222

13.4 本章小结 228

参考文献 229

索引 254