第1章 绪论 1
1.1 质子交换膜燃料电池（PEMFC）的工作原理 4
1.2 氧气还原反应（ORR反应）及其电极动力学 7
1.3 氢气氧化反应（HOR反应） 10
1.4 非铂催化剂及其研究进展 11
1.4.1 非铂阴极催化剂 11
1.4.2 非铂阳极催化剂 21
1.5 质子交换膜燃料电池电催化剂的制备方法 22
1.5.1 浸渍—液相还原法 22
1.5.2 乙二醇还原法 23
1.5.3 模板法 24
1.5.4 微乳法 25
1.5.5 微波法 26
1.6 主要研究内容及研究思路 27
第2章 实验概述 29
2.1 实验所用材料和化学试剂 29
2.2 实验所用设备、仪器与仪表 30
2.3 催化剂的制备 32
2.3.1 载体的预处理 32
2.3.2 制备Ir/C、Ir-M/C和Ir-V - N/C催化剂 32
2.3.3 旋转圆盘电极（RDE）的制备 33
2.3.4 气体扩散层与膜电极制备 33
2.4 催化剂的表征 34
2.4.1 X射线衍射（XRD） 34
2.4.2 透射电子显微镜（TEM） 35
2.4.3 X射线能量散布谱（EDX） 35
2.4.4 X射线光电子能谱（XPS） 36
2.4.5 电感耦合等离子体质谱仪（ICP - MS） 36
2.5 催化剂的性能评价 36
2.5.1 半电池评价（旋转圆盘电极） 36
2.5.2 PEMFC单电池性能评价 40
第3章 Ir-V/C催化剂制备条件的影响及性能表征 47
3.1 pH对合成Ir-V/C的影响 48
3.1.1 不同pH下合成的Ir - V/C催化剂表征 48
3.1.2 不同pH合成的Ir - V/C催化剂HOR活性及电池能测试 51
3.1.3 不同pH合成的Ir - V/C催化剂的ORR活性评价及电池性能测试 57
3.2 热处理温度对合成Ir-V/C的影响 60
3.2.1 热处理温度合成的Ir-V/C催化剂表征 60
3.2.2 热处理温度合成的Ir-V/C催化剂的HOR活性评价及电池性能测试 63
3.2.3 不同热处理温度下制备的Ir- V/C催化剂的ORR活性及电池性能测试 69
3.3 自制Ir/C、Ir- V/C催化剂与商业Pt/C催化剂比较 71
3.3.1 TEM比较 71
3.3.2 自制Ir/C、Ir- V/C作为阳极催化剂与商业Pt/C催化剂比较 73
3.3.3 自制Ir/C、Ir- V/C作为阴极催化剂与商业Pt/C催化剂比较 77
3.4 Ir-V/C催化剂膜电极组件（MEA）的优化 79
3.4.1 阴阳极催化层中Ir - V/C载量对MEA性能的影响 80
3.4.2 阴阳极催化层中Nafion？含量对MEA性能的影响 82
3.4.3 电池的操作温度对MEA性能的影响 84
3.5 Ir-V/C催化剂的稳定性实验 86
3.5.1 Ir-V/C催化剂作为阳极催化剂的稳定性实验 86
3.5.2 Ir - V/C催化剂作为阴极催化剂的稳定性实验 88
3.6 小结 91
第4章 二元、三元Ir基催化剂的物性及其性能表征 92
4.1 二元Ir-M/C催化剂的筛选 93
4.1.1 二元Ir - M/C作为阳极催化剂的单电池测试 93
4.1.2 二元Ir - M/C作为阴极催化剂的单电池测试 93
4.2 三元Ir-V-N/C（N=Co， W， Mo）作为燃料电池阳极催化剂 95
4.2.1 三元Ir-V-Co/C作为燃料电池阳极催化剂 95
4.2.2 三元Ir-V-W/C作为燃料电池阳极催化剂 100
4.2.3 三元Ir-V-Mo/C作为燃料电池阳极催化剂 105
4.3 小结 113
第5章 Ir-V/C作为阳极催化剂在燃料电池堆上应用及耐久性研究 115
5.1 1.5kW电堆的设计 116
5.1.1 PEMFC电堆 116
5.1.2 电堆测试平台 116
5.1.3 电堆运行条件 118
5.1.4 电堆运行工况 119
5.1.5 电堆的交流阻抗测试 119
5.1.6 电堆测试方案 120
5.2 Ir-V/C催化剂耐久性测试及分析 120
5.2.1 电堆极化曲线测试 120
5.2.2 电堆耐久性测试 122
5.2.3 交流阻抗表征 123
5.2.4 TEM表征 124
5.2.5 XRD表征 125
5.3 小结 126
第6章 Ir-V/C催化剂活性提高的机理探讨及动力学研究 128
6.1 V在Ir-V/C催化剂中存在的状态 129
6.1.1 XRD表征 129
6.1.2 EDX表征 129
6.1.3 XPS表征 131
6.1.4 ICP-MS表征 131
6.2 M（M=Co，Ni，Ti）在Ir-M/C催化剂中存在的状态 133
6.3 V在Ir-V/C催化剂中流失的原因 135
6.3.1 EDX表征 135
6.3.2 CV和LSV表征 136
6.3.3 极化曲线测试 137
6.3.4 原位循环伏安表征 138
6.4 V在Ir-V/C催化剂中的作用 139
6.4.1 TEM表征 139
6.4.2 XRD表征 140
6.4.3 XPS表征 142
6.4.4 原位循环伏安表征 144
6.4.5 交流阻抗表征 145
6.5 Ir-V/C催化剂氧还原反应的动力学以及机理研究 146
6.5.1 LSV表征 146
6.5.2 Tafel表征 149
6.6 小结 151
第7章 结论与展望 154
7.1 结论 154
7.2 关于PEMFC非铂催化剂的思考以及进一步工作的建议 158
附录A直接醇类Pt-Ir纳米线立体网络结构阳极催化剂的研究 159
A.1 引言 159
A.1.1 甲醇和乙醇氧化反应（MOR和EOR） 160
A.1.2 铂基阳极催化剂 161
A.1.3 研究思路 163
A.2 实验部分 165
A.2.1 实验所用材料和化学试剂 165
A.2.2 实验所用设备、仪器与仪表 165
A.2.3 Pr-Ir纳米线立体网络结构催化剂的制备 166
A.2.4 Pt-Ir催化剂旋转圆盘电极（RDE）的制备 167
A.2.5 催化剂的表征 167
A.3 结果与讨论 170
A.3.1 模板（CTAB）浓度对Pr-Ir结构和性能影响 170
A.3.2 还原剂（NaBH4）的用量对Pr- Ir结构和性能影响 175
A.3.3 反应时间对Pr-Ir结构和性能影响 179
A.3.4 磁力搅拌速度对Pr-Ir结构和性能影响 184
A.3.5 最优制备条件下合成的Pt-Ir催化剂的MOR和EOR活性 188
A.4 Pt-Ir催化剂和商业催化剂的比较 190
A.4.1 MOR活性比较 190
A.4.2 EOR活性比较 192
A.5 小结 193
参考文献 195
后记 218