第1章 绪论 1
1.1 研究背景和意义 1
1.2 煤气化原理 3
1.3 煤气化反应的影响因素 4
1.4 煤催化气化的研究进展 7
1.5 量子化学理论在煤气化反应中的应用 10
1.6 研究内容 14
第2章 矿物质对褐煤气化反应性的影响 16
2.1 引言 16
2.2 实验装置和方法 17
2.2.1 样品处理与表征 17
2.2.2 煤与CO2的气化反应实验 18
2.2.3 煤气化反应动力学参数计算 19
2.3 酸洗处理对煤比表面积和孔径结构的影响 19
2.4 煤与CO2的气化反应的实验结果与讨论 22
2.4.1 原煤和脱灰煤的气化实验结果 22
2.4.2 脱灰煤和合成煤的气化实验结果 23
2.4.3 矿物质含量对煤气化反应性的影响 24
2.5 矿物质对煤气化反应动力学参数的影响 25
2.6 本章小结 26
第3章 Fe催化剂对煤焦结构的影响 28
3.1 引言 28
3.2 实验装置和方法 29
3.2.1 煤样工业分析和元素分析 29
3.2.2 煤焦的制备 30
3.2.3 煤焦的表征 30
3.2.4 热解动力学参数计算 31
3.3 Fe含量对煤焦结构的影响 32
3.3.1 负载12.944987e-317催化剂后煤焦表面官能团分析 32
3.3.2 负载不同Fe含量的煤焦XRD测试结果与分析 33
3.3.3 负载不同Fe含量的煤焦拉曼光谱结果与分析 36
3.4 Fe催化热解反应动力学计算与分析 39
3.5 本章小结 41
第4章 Fe催化剂对煤焦气化反应性的影响 42
4.1 引言 42
4.2 实验装置和方法 43
4.2.1 负载Fe催化剂煤焦的制备 43
4.2.2 煤焦与CO2的催化气化实验 43
4.2.3 煤焦表面活性位的测量 44
4.2.4 Fe催化作用下煤焦与水蒸气的气化实验 44
4.3 Fe催化剂对煤焦与CO2的气化反应性的影响 45
4.3.1 Fe含量对煤焦气化反应性的影响 45
4.3.2 吸附温度对CO释出峰的影响 49
4.3.3 吸附时间对CO释出峰的影响 49
4.4 Fe催化剂对煤焦与CO2的气化反应动力学参数的影响 51
4.5 Fe催化剂对煤焦与水蒸气的气化反应的影响 53
4.5.1 水蒸气气化过程中煤焦碳骨架结构的演变过程 53
4.5.2 Fe催化剂对煤焦与水蒸气的气体产物释放特性的影响 56
4.6 复合催化剂对煤焦与CO2的气化反应性的影响 60
4.7 本章小结 64
第5章 Fe催化剂对煤焦与O2的催化气化反应机理研究 66
5.1 引言 66
5.2 计算方法与模型 67
5.3 非催化条件下煤焦与O2的气化反应机理 69
5.3.1 O2分子在Zig-zag型煤焦结构上的吸附和脱附反应 69
5.3.2 O2分子在Armchair型煤焦结构上的吸附和脱附反应 71
5.4 Fe—O对煤焦与O2的催化气化反应机理的研究 73
5.4.1 Fe—O吸附后对煤焦结构的影响 73
5.4.2 Fe—O对煤焦与O2的催化气化反应的机理 78
5.5 O2与氧化煤焦表面的反应 80
5.5.1 氧覆盖度对吸附能的影响 80
5.5.2 孤立活性O原子与煤焦的吸附反应 82
5.6 本章小结 84
第6章 Fe催化剂对煤焦与CO2和水蒸气的催化气化反应机理研究 85
6.1 引言 85
6.2 非催化条件下煤焦与CO2的气化反应机理 86
6.2.1 CO2分子在Zig-zag型煤焦结构上的吸附和脱附反应机理 86
6.2.2 CO2分子在Armchair型煤焦结构上的吸附和脱附反应机理 90
6.3 Fe—O催化作用下煤焦与CO2的气化反应机理 91
6.4 非催化条件下煤焦与水蒸气的气化反应机理 95
6.4.1 H2O分子与Zig-zag型煤焦的反应过程 95
6.4.2 H2O分子与Armchair型煤焦的反应过程 96
6.5 Fe—O催化条件下煤焦与水蒸气的气化反应机理 98
6.6 CO2和水蒸气与氧化煤焦表面的反应 101
6.7 本章小结 103
第7章 总结 105
7.1 研究成果 105
7.2 书中主要创新点 106
参考文献 107
致谢 120