第1章 概述 1
1.1煤的利用与污染物排放 1
1.1.1煤利用及其主要污染物 1
1.1.2 NOx生成一般机理 3
1.1.3 N2O生成机理 9
1.2煤中氮元素的热变迁路径 9
1.2.1煤氮热变迁路径一般描述 9
1.2.2挥发分氮的热变迁路径 11
1.2.3焦炭氮的热变迁路径 13
1.3燃料型氮氧化物的生成与破坏 14
1.3.1燃料型NOx的生成与破坏 14
1.3.2 N2O的生成与破坏 18
1.3.3氮氧化物的前驱物生成特性 21
1.3.4煤氮的绿色回归 29
第2章 煤中氮元素赋存形态及其转化 37
2.1煤的化学形态 37
2.1.1煤分子结构及其确定方法 37
2.1.2煤中主要官能团 46
2.1.3煤化学结构模型 48
2.2煤中氮含量与赋存形态 53
2.2.1煤中氮含量及其影响因素 53
2.2.2煤中含氮官能团及其确定 54
2.3煤氮赋存形态的转化 64
2.3.1煤氮赋存形态转化的主要路径 64
2.3.2不同温度煤焦中含氮官能团分布 68
2.3.3含氮官能团的相互转化 73
2.3.3.1含氮官能团的转化机理 73
2.3.3.2氧在含氮官能团转化中的作用 78
2.3.3.3含氮官能团转化模型 81
2.3.4含氮官能团与NOx及其前驱物的关系 86
第3章 煤热解时燃料氮的变迁与释放 93
3.1煤的热解 93
3.1.1煤的热解过程 93
3.1.2煤的热解机理 94
3.2程序升温热解中燃料氮的变迁 96
3.2.1程序升温热解实验及其装置 96
3.2.1.1程序升温热解在研究燃料氮变迁中的作用 96
3.2.1.2程序升温热解实验装置 97
3.2.1.3实验数据采集与处理方法 101
3.2.2燃料氮在挥发分及其煤焦中分配的比例 103
3.2.2.1煤阶的影响 105
3.2.2.2温度的影响 105
3.2.2.3矿物质的影响 107
3.2.2.4添加剂的作用 111
3.2.3含氮气相产物的生成机理 117
3.2.3.1焦油的形成与分解 117
3.2.3.2 HCN和NH3的形成 120
3.2.3.3 N2的形成 122
3.2.3.4矿物质及添加剂的影响 125
3.2.4程序升温热解焦炭氮的变迁 129
3.2.4.1焦炭氮的变化规律 129
3.2.4.2焦炭氮的赋存形态及其转化 131
3.3快速热解中燃料氮的变迁 133
3.3.1快速热解实验及其装置 133
3.3.1.1快速热解实验的目的与意义 133
3.3.1.2快速热解实验装置 134
3.3.2快速热解时燃料氮向挥发分氮的转化 138
3.3.2.1快速热解时氮氧化物前驱物的释放 138
3.3.2.2快速热解时氮氧化物释放 158
3.3.2.3 N2的生成与释放 161
3.3.3焦炭氮的变化 163
3.3.4快速热解时燃料氮的释放机理 166
第4章 煤燃烧时燃料氮的变迁与氮氧化物生成 183
4.1程序升温燃烧中燃料氮的变迁 183
4.1.1程序升温燃烧动力学分析 183
4.1.2含氮气相产物的释放 186
4.1.3未燃焦及其氮的变化 188
4.1.4煤种的影响 189
4.1.5升温速率的影响 191
4.1.6氧浓度的影响 195
4.1.7煤中矿物质的影响 196
4.1.8添加剂的效果 204
4.1.9快速热解焦在程序升温燃烧中氮的释放 219
4.2快速燃烧中燃料氮的变迁 222
4.2.1快速燃烧实验及其装置 222
4.2.2快速燃烧中含氮气相产物及其排放特点 223
4.2.3燃烧温度的影响 224
4.2.4停留时间的影响 229
4.2.5过量空气系数的影响 231
4.2.6煤种的影响 232
4.2.7固有矿物质的影响 235
4.2.8外加单一添加剂的影响 238
4.2.9混合添加剂的影响 242
4.2.10粒径的影响 243
4.3挥发分和焦对氮氧化物生成的相对贡献 244
4.3.1研究相对贡献的意义 244
4.3.2实验装置及数据处理 246
4.3.2.1实验装置及实验方案 246
4.3.2.2实验数据处理方法 247
4.3.3挥发分和煤焦单独燃烧时氮氧化物排放 248
4.3.3.1实验结果 248
4.3.3.2热解工艺的影响 250
4.3.3.3矿物质的影响 263
4.3.4挥发分和焦的相对贡献及其影响因素 271
4.4焦炭和原煤混烧与分别燃烧时NOx生成的差异性 275
4.4.1研究差异性的意义 275
4.4.2实验方案 276
4.4.3实验结果及讨论 277
4.5挥发分和焦的交互作用及其对NOx排放的影响 281
4.5.1挥发分和焦的交互作用 281
4.5.2交互作用的表征 283
4.5.3实验结果及讨论 285
第5章 煤气化时燃料氮的变迁与氮氧化物生成 297
5.1煤气化及其产物 297
5.1.1煤气化过程中氮的变迁 297
5.1.2气相产物中氮分配的主要影响因素 299
5.2有氧气化时含氮产物的释放 303
5.2.1氧浓度的影响 304
5.2.2气流速率的影响 306
5.2.3气化温度的影响 307
5.2.4煤种的影响 310
5.2.5自由基和表面基团 311
5.3煤水蒸气气化时含氮气相产物的释放 312
5.3.1气化温度的影响 315
5.3.2水蒸气体积分数的影响 319
5.3.3气流速率的影响 322
第6章 煤模型化合物的热解和燃烧 329
6.1模型化合物的作用和种类 329
6.1.1研究模型化合物的意义 329
6.1.2模型化合物的种类 330
6.1.3模型化合物合成系统 331
6.1.4模型化合物的物化特性及催化剂负载 332
6.2模型化合物的热解 334
6.2.1热解过程中HCN和氮氧化物的释放 336
6.2.2热解温度的影响 340
6.2.3吡啶型和吡咯型模型化合物按不同配比混合的影响 343
6.2.4添加单一矿物质的影响 345
6.2.5添加混合矿物质的影响 349
6.2.6粒度的影响 352
6.2.7热解过程中N2的释放 353
6.3模型化合物燃烧时的氮氧化物生成 359
6.3.1燃烧温度的影响 360
6.3.2吡啶型和吡咯型模型化合物按不同配比混合的影响 362
6.3.3添加单一矿物质的影响 363
6.3.4添加混合矿物质的影响 367
6.3.5粒度的影响 370
6.3.6氧浓度的影响 371
附录 本研究小组相关学术成果列表 376