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第1章 多孔催化材料发展综述 1

1.1引言 1

1.2石油化工及替代能源化工的需求和多孔催化材料的应用现状 3

1.2.1多孔催化材料在低碳烯烃生产中的应用 5

1.2.2多孔催化材料在芳烃生产中的应用 6

1.2.3多孔催化材料在选择催化氧化及其他方面的工业应用 9

1.3新结构高性能多孔催化材料创制的基础研究 9

1.3.1活性中心的调变 11

1.3.2孔结构的调变 15

1.3.3催化材料的原位动态谱学表征 16

1.3.4催化新材料合成的分子设计 18

1.4多孔催化材料研究展望 19

参考文献 20

第2章 含骨架杂原子的亚纳米孔催化材料 26

2.1引言 26

2.2含氮杂原子亚纳米孔材料合成、表征与催化性能 28

2.2.1含氮分子筛的合成 28

2.2.2含氮分子筛的表征 30

2.2.3氮化机理的研究 36

2.2.4分子筛氮化的计算研究 37

2.2.5含氮分子筛的催化性能 41

2.3有机-无机杂化沸石分子筛催化剂研究 43

2.3.1研究背景 43

2.3.2分子筛骨架低温杂化的作用基础 43

2.3.3甲胺杂化沸石的酸碱性质 57

2.3.4 MFI沸石与甲胺相互作用机制 58

2.3.5 MFI沸石与其他胺类分子的杂化作用 59

2.3.6 FAU沸石与胺类分子的杂化作用 63

2.3.7有机-无机杂化MFI沸石醇类脱水高效催化剂 65

2.4磷酸铝分子筛催化材料制备、表征及催化性能 71

2.4.1磷酸铝分子筛的发展状况 71

2.4.2合成硅磷酸铝分子筛的新路径研究 77

2.4.3亚磷酸作为磷源合成磷酸铝硅分子筛的晶化机理 80

2.4.4新型亚磷酸铝微孔晶体材料的合成 82

2.4.5 SAPO-34分子筛合成与甲醇制烯烃反应 85

2.5含钛杂原子分子筛的设计合成及液相氧化反应的研究 108

2.5.1研究背景 108

2.5.2 Ti-MOR钛硅分子筛的后处理合成以及氧化反应 109

2.5.3 Ti-β钛硅分子筛的修饰和催化特性 114

2.5.4新型钛硅分子筛Ti-MWW的制备及其催化特性 119

参考文献 124

第3章 多级复合孔催化材料 129

3.1共结晶分子筛结构和性质的特异性及其合成控制规律研究 129

3.1.1 MWW／FER共结晶分子筛 130

3.1.2 BEA／MOR共结晶分子筛 143

3.1.3 MFI／MOR共结晶分子筛 152

3.2介孔-微孔结构多孔催化材料合成新方法研究 155

3.2.1聚阳离子模板法 156

3.2.2以纳米炭黑为模板合成介孔沸石分子筛 158

3.2.3淀粉模板法合成介孔ZSM-5分子筛 159

3.2.4以纳米碳酸钙为模板合成介孔Silicalite-1沸石 163

3.2.5高硅ZSM-5分子筛的介孔化合成及其在甲醇制丙烯中的应用 166

3.3 ZSM-5分子筛择形催化与甲苯选择性歧化 169

3.3.1化学修饰与分子筛择形催化 169

3.3.2化学修饰与分子筛酸性 171

3.3.3化学修饰与分子筛孔道性质 173

3.3.4化学修饰对分子筛择形催化性能的影响 174

3.3.5甲苯歧化的择形催化 175

3.4具有稳定层状结构的新型分子筛（SRZ-21）合成表征及苯与丙烯烷基化反应 175

3.4.1 SRZ-21沸石的合成和表征 176

3.4.2 SRZ-21沸石的催化性能 177

3.5介孔-大孔复合结构催化材料的合成与表征 178

3.5.1介孔-大孔复合结构的合成策略 178

3.5.2介孔-大孔复合结构氧化物材料 179

3.5.3介孔-大孔复合结构金属磷酸盐和膦酸盐材料 186

3.5.4应用前景与存在问题 191

参考文献 191

第4章 有机-无机杂化多孔催化材料 197

4.1有机-无机杂化材料概述 197

4.1.1有机-无机杂化介孔材料 197

4.1.2含磺酸官能团有机-无机介孔材料的合成及酸催化性能研究 206

4.1.3手性有机-无机介孔材料的合成与手性催化性能研究 209

4.1.4纳米反应器中的手性催化反应研究 213

4.2 PPh3-Rh／SiO2有机-无机杂化多相催化剂上的氢甲酰化反应 217

4.2.1研究背景 217

4.2.2 PPh3-Rh／SiO2催化剂上丙烯氢甲酰化反应研究及表征 217

4.2.3 PPh3-Rh／MCF催经剂上丙烯氢甲酰化反应研究及表征 223

4.2.4 PPh3-Rh／SBA催化剂上丙烯氢甲酰化反应研究及表征 226

4.3有机-无机杂化纳米离子交换树脂材料在环氧乙烷催化水合制乙二醇中的应用 231

4.3.1研究背景 231

4.3.2 MWNTs／PS-DVB催化剂的合成及表征 232

4.3.3 MWNTs／PS-DVB的催化性能 234

参考文献 238

第5章 金属及氧化物修饰与组装的多孔催化材料 243

5.1引言 243

5.2氧化物修饰的分子筛催化材料 244

5.2.1磷修饰的分子筛材料 244

5.2.2二氧化硅修饰的分子筛材料 254

5.2.3氧化镧修饰的分子筛材料 260

5.2.4氧化钨及其他氧化物的修饰 264

5.3氧化物修饰分子筛的结构模型及反应过程模拟 270

5.3.1磷修饰分子筛的结构模型计算 270

5.3.2氧化镧修饰分子筛的结构模拟计算 274

5.4碳四烯烃催化裂解反应研究 276

5.4.1分子筛酸性及孔道结构对碳四烯烃催化裂解反应的影响 276

5.4.2烯烃裂解反应机理研究 280

5.4.3烯烃裂解反应过程中的积炭机理研究 286

5.4.4催化剂水热稳定性及工程基础 289

参考文献 293

第6章 反应控制相转移及选择氧化多孔催化材料 296

6.1引言 296

6.2反应控制相转移催化材料及烯烃环氧化反应 297

6.2.1磷钨杂多酸季铵盐类反应控制相转移催化新材料 297

6.2.2烯烃环氧化 299

6.2.3直接以过氧化氢水溶液为氧源的丙烯环氧化研究 302

6.3含钛多孔催化材料及烯烃环氧化反应 311

6.3.1 Ti-HMS分子筛的水热合成和甲基接枝改性 311

6.3.2气相四氯化钛接枝法制备Ti-HMS催化剂和甲基接枝改性 317

6.3.3不同硅烷接枝对含钛HMS分子筛的物化和催化性能的影响 325

6.3.4环己烯环氧化制环氧环己烷的研究 331

参考文献 337

第7章 催化材料的原位动态谱学表征 340

7.1拉曼光谱表征技术进展 340

7.1.1紫外激光拉曼光谱简介 340

7.1.2过渡金属杂原子分子筛的紫外共振拉曼光谱研究 342

7.2 Fe／ZSM-5分子筛的合成及谱学表征 345

7.2.1分子筛合成机理研究 345

7.2.2 Fe／ZSM-5催化剂中铁物种光谱表征 354

7.2.3原位拉曼光谱研究Fe／ZSM-5催化剂上一氧化二氮分解的活性位及其反应机理 365

7.3核磁共振原位表征及其应用 368

7.3.1共结晶分子筛孔结构的超极化氙核磁共振研究 368

7.3.2烯烃歧化Mo／Hβ+Al2 O3催化剂的固体核磁共振研究 376

7.4负载型氧化锌催化材料的激光诱导荧光光谱研究 389

7.4.1荧光光谱的原理 389

7.4.2负载型氧化锌催化材料的激光诱导荧光光谱研究 390

7.4.3亚纳米级氧化锌簇的稳态荧光光谱和时间分辨荧光光谱研究 392

7.5二氧化钛、二氧化锆相变研究 396

7.5.1二氧化锆表面相变的紫外拉曼光谱研究 397

7.5.2二氧化钛表面相变的紫外拉曼光谱研究 400

参考文献 407

第8章 催化新材料合成的分子设计与方法 413

8.1丙烷氧化脱氢催化剂的理论模拟与分子设计 413

8.1.1丙烷氧化脱氢催化剂的量化模拟 413

8.1.2丙烷氧化脱氢催化剂的反应研究及新型催化剂设计 421

8.2正丁烷异构化反应的机理研究与催化剂设计 425

8.2.1引言 425

8.2.2催化剂的制备和核磁共振测试 426

8.2.3 SZ系列催化剂上l-13C-正丁烷的异构化反应 427

8.2.4 Cs2.5H0.5PW12O40催化剂上l-13C-正丁烷的异构化反应 431

8.2.5 H-MOR催化剂上l-13C-正丁烷的异构化反应 433

8.2.6正丁烷异构化反应机理的探讨 433

8.2.7小结 435

8.3新结构多孔催化材料的合成方法研究 435

8.3.1介孔二氧化硅材料的形貌控制 435

8.3.2多级有序沸石材料纳米组装及催化特性 442

8.3.3无机-有机双模板法制备蛋壳型纳米材料 452

8.3.4高水热稳定的介孔材料 457

参考文献 461