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第1章 时间分辨光谱技术导论 1

1.1时间分辨光谱概述 2

1.1.1 时间分辨简介 2

1.1.2飞秒化学 5

1.2量子波包 11

1.2.1量子力学波包 11

1.2.2里德堡（Rydberg）态波包 14

1.2.3波包再现结构 15

1.2.4波包的制备与激发光脉宽 17

1.2.5波包的产生 19

1.2.6波包运动的实验测量方法 21

1.2.7波包测量实例分析 23

1.3密度矩阵表示 32

1.3.1相干态的密度矩阵表示 32

1.3.2密度算符与密度矩阵 33

1.3.3纯态和混合态 33

1.3.4混合态的密度矩阵 34

1.4飞秒光相干振动激发的唯象处理 37

1.5低频振动相干态冲击受激拉曼散射实验测量及理论分析 40

1.5.1相干态冲击受激拉曼散射泵浦-探测实验测量 40

1.5.2相干态冲击受激拉曼散射实验结果的理论分析 43

参考文献 53

第2章 分子光谱学基础 55

2.1光谱的量子本性 56

2.1.1一维谐振子的波函数 56

2.1.2角动量的量子化特征 63

2.2轨道与电子态 66

2.2.1原子轨道与电子态 66

2.2.2分子轨道与电子组态 70

2.3分子对称性与分子点群 72

2.4电子跃迁与光谱 75

2.4.1分子的光吸收 75

2.4.2跃迁矩 76

2.5光谱跃迁选择定则 79

2.5.1原子的电子跃迁选择定则 79

2.5.2分子的电子态跃迁选择定则 80

2.5.3电子态跃迁中的振动跃迁选择定则 82

2.5.4纯振动、转动跃迁选择定则 85

2.6激发态性质 87

2.6.1激发态表示方法 87

2.6.2激发态寿命 87

2.6.3激发态能量 88

2.6.4溶剂效应 88

2.6.5无辐射跃迁过程 89

2.6.6激发态反应的Kasha规则 91

参考文献 92

第3章 飞秒激光技术 93

3.1飞秒脉冲激光器的发展 94

3.2克尔透镜锁模掺钛蓝宝石飞秒激光振荡器 95

3.2.1 掺钛蓝宝石晶体的性质 95

3.2.2克尔透镜锁模原理 96

3.2.3钛宝石激光器谐振腔 100

3.2.4激光器锁模运转特性 104

3.2.5色散与色散补偿 108

3.3啁啾脉冲放大器 111

3.3.1展宽器与压缩器 112

3.3.2啁啾脉冲放大器工作原理与结构 113

3.3.3啁啾脉冲放大器实例介绍 115

3.4非线性光学频率变换 120

3.4.1近红外波段共线光参量放大 120

3.4.2可见光波段非共线光参量放大 123

3.4.3如何获得紫外、中红外波段的飞秒脉冲 125

3.4.4频率变换装置实例介绍 128

参考文献 131

第4章 非线性光谱学基础 133

4.1密度算符 134

4.1.1 纯态的密度算符 134

4.1.2密度算符的时间演化 134

4.1.3统计平均的密度算符 135

4.1.4二能级系统密度矩阵的时间演化：无微扰情形 136

4.1.5 Liouville表示下的密度算符 137

4.1.6退位相 138

4.1.7各种表示的层级结构 138

4.1.8二能级系统密度矩阵的时间演化：光学Bloch方程 139

4.2微扰展开 141

4.2.1动机：非微扰展开的局限 141

4.2.2时间演化算符 142

4.2.3相互作用表象 143

4.2.4备注：Hei senberg表象 144

4.2.5波函数的微扰展开 145

4.2.6密度矩阵的微扰展开 145

4.2.7非线性光学简介 147

4.2.8非线性极化强度 147

4.3双边Feynman图 148

4.3.1 Liouville路径 148

4.3.2时序和准冲击极限 151

4.3.3旋转波近似 152

4.3.4相位匹配 153

参考文献 154

第5章 非线性光谱学原理及其应用 155

5.1非线性光谱学 156

5.1.1 线性光谱学 156

5.1.2三能级系统的泵浦探测光谱学 158

5.1.3量子拍光谱学 161

5.1.4双脉冲光子回波光谱学 162

5.2退相位的微观理论：光谱线型的Kubo随机理论 165

5.2.1线性响应 165

5.2.2非线性响应 169

5.2.3三脉冲光子回波光谱学 172

5.3退位相的微观理论：Brown振子模型 175

5.3.1含时哈密顿量的时间演化算符 175

5.3.2 Brown振子模型 177

5.4二维光谱仪：三阶响应函数的直接测量 183

5.4.1单跃迁的二维光谱 183

5.4.2一组耦合振子的二维红外光谱 185

5.4.3弱耦合振动态的激子模型 187

参考文献 190

第6章 二维红外光谱 191

6.1简介 193

6.1.1二维红外光谱定义 193

6.1.2二维红外光谱的用途 194

6.2二维红外光谱原理 195

6.3二维红外光谱实验 196

6.3.1飞秒红外激光光源 196

6.3.2二维红外光谱仪 196

6.3.3二维红外光谱图 202

6.4二维红外光谱的应用 204

6.4.1快速动态变化 204

6.4.2分子结构 214

6.4.3分子间相互作用 219

6.5展望 220

参考文献 220

第7章 二维电子态相干光谱原理、实验及理论模拟 223

7.1二维光谱原理 224

7.2二维可见光谱实验装置 228

7.3数据采集及计算 233

7.4理论 236

7.5实验结果与讨论 239

7.5.1实验 239

7.5.2理论模拟 241

7.6二维电子光谱应用举例 245

附：三能级系统的三阶响应函数 249

参考文献 251

第8章 二维飞秒时间分辨光谱概论 253

8.1背景介绍 254

8.2一维傅里叶变换谱 255

8.3自由感应衰减 257

8.4非线性响应 259

8.5信号辐射和传播 261

8.6密度矩阵方法及双边费曼图 261

8.7二维傅里叶变换谱 265

参考文献 266

第9章 飞秒瞬态吸收光谱及常规光路调节技术 267

9.1简介 268

9.2实验光路 268

9.3数据采集与计算 269

9.3.1瞬态光谱动力学 269

9.3.2数据采集 272

9.3.3采集程序 274

9.4超快实验光路调节技巧 274

9.4.1双镜法调节光路 274

9.4.2光程设定 275

9.4.3延迟线 276

9.4.4重合的调节 279

9.4.5光楔的使用 280

9.4.6偏振调节 281

9.4.7翻转镜的使用 282

9.5超连续白光 283

9.5.1白光产生简介 284

9.5.2白光产生条件 285

9.5.3白光的色散与色差 286

9.6实验检错 289

9.7其他测量方法 290

9.7.1锁相放大器 290

9.7.2门积分平均器 291

9.7.3电荷耦合器件 292

参考文献 295

第10章 奇异值分解及全局拟合数据处理方法 297

10.1方法简介 298

10.2数据矩阵的准备 300

10.3奇异值分解的计算 301

10.4组分的选择方法 303

10.5物理模型的建立 305

10.6全局拟合 307

参考文献 309

第11章 荧光的偏振性与荧光发射的各向异性 311

11.1 荧光偏振状态的表征（偏振比和发射各向异性） 313

11.1.1 线性偏振光激发 313

11.1.2自然光激发 316

11.2瞬时和稳态各向异性 316

11.2.1瞬时各向异性 316

11.2.2稳态各向异性 317

11.3各向异性的加和法则 317

11.4发射各向异性与发射跃迁矩角分布之间的关系 318

11.5分子固定不动取向随机分布的情形 319

11.5.1吸收跃迁矩和发射跃迁矩相互平行的情形 319

11.5.2吸收跃迁矩和发射跃迁矩非平行的情形 321

11.6转动布朗运动效应 323

11.6.1自由转动 323

11.6.2受阻转动 327

11.7应用 328

参考文献 330

第12章 超快荧光测量技术 331

12.1超快荧光测量技术简介 332

12.2荧光上转换技术 333

12.2.1相位匹配 333

12.2.2光谱带宽与群速失配 335

12.2.3荧光上转换实验 336

12.3光克尔门技术 337

12.3.1光克尔荧光技术原理 337

12.3.2光克尔荧光技术实验 339

12.4荧光非共线光参量放大技术 342

12.4.1光参量放大基本原理 342

12.4.2荧光光参量放大系统的基本构成 344

12.4.3数据采集系统 346

12.4.4荧光收集系统 350

12.5荧光放大光谱的失真与矫正 354

12.5.1影响光谱增益的因素 354

12.5.2理论与实验的对比 357

12.5.3光谱失真的解决方法 358

参考文献 359

第13章 飞秒激光脉冲性质表征方法 363

13.1飞秒激光脉冲 364

13.1.1 激光脉冲的数学表示 364

13.1.2脉冲波形与脉冲宽度 365

13.1.3色散、啁啾及其对脉冲宽度的影响 366

13.1.4载波位相 368

13.1.5相速和群速 369

13.1.6波前及波前倾斜 370

13.2激光脉冲脉宽测量方法 373

13.2.1自相关方法 373

13.2.2频率分辨光学开关方法 377

13.2.3光谱位相相干电场重建方法 379

13.3脉冲激光载波位相及波前倾斜测量 382

13.3.1光谱干涉仪及载波位相的测量 382

13.3.2波前倾斜测量 383

13.3.3非共线光参量放大的相速、群速匹配条件 392

参考文献 395

第14章 脉冲升温-纳秒时间分辨中红外瞬态吸收光谱 397

14.1引言 398

14.2溶剂水（重水）的脉冲升温 399

14.3纳秒脉冲升温典型激光光源介绍 400

14.3.1高压气体拉曼频移池 400

14.3.2Ho：YAG脉冲激光器 403

14.4红外探测光源 403

14.4.1一氧化碳激光器 404

14.4.2红外单色仪定标 406

14.5信号探测及数据采集系统 407

14.6数据采集系统的改进 409

14.7温度定标 410

14.8红外实验蛋白样品处理方法 411

14.9脉冲升温-时间分辨中红外瞬态吸收光谱应用实例 412

14.9.1细胞色素C热稳定性研究 412

14.9.2二硫键异构酶（DsbC）生物学异常活性研究 415

参考文献 421

第15章 噪声与微弱信号测量 423

15.1信噪比 424

15.2噪声的种类、来源以及相应的减噪措施 425

15.3随机噪声 427

15.3.1随机噪声的正态分布 427

15.3.2典型随机噪声的频谱特性 428

15.3.3噪声的时域特性：脉冲噪声、起伏噪声 430

15.3.4等效噪声带宽 430

15.4电子仪器的固有噪声 431

15.4.1热噪声 431

15.4.2温漂的影响 432

15.4.3散粒噪声 432

15.4.4接触噪声 432

15.4.5放大器级联时的噪声 433

15.5外部干扰噪声及其抑制 433

15.5.1外部干扰的途径 433

15.5.2传导干扰的抑制 435

15.5.3公共阻抗耦合干扰的抑制 436

15.5.4空间耦合干扰的抑制 436

15.6相敏检测技术 438

15.7纳秒量级时间分辨实验中电磁干扰屏蔽举例 439

参考文献 442

第16章 接口及计算机控制简介 443

16.1常用仪器通信接口 444

16.1.1串行接口 444

16.1.2并行接口 446

16.1.3 GPIB/IEEE488接口 446

16.1.4 Ethernet接口 448

16.1.5 USB接口 448

16.2常用仪器控制编程软件 450

16.2.1 Visual C 450

16.2.2 Visual Basic 450

16.2.3 LabVIEW 450

16.3常用接口编程示例 452

16.3.1 Visual Basic串口编程 452

16.3.2 Visual Basic并口编程 453

16.3.3 LabVIEW串口编程 453

16.3.4 LabVIEW GPIB编程 455

参考文献 456