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第1章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 能源消费状况与未来趋势 2

1.2.1 能源消费状况 2

1.2.2 未来能源发展趋势 4

1.3 天然气资源 5

1.4 氢能及其制备技术 6

1.4.1 氢能 6

1.4.2 制氢技术 8

1.5 化学链重整制氢与合成气技术 12

1.5.1 化学链的概念 12

1.5.2 化学链蒸汽重整原理 13

1.5.3 氧载体的研究 14

1.5.4 反应模式研究 19

1.5.5 潜在前景与发展意义 21

1.6 小结 22

第2章 实验综述 23

2.1 引言 23

2.2 主要化学试剂和实验设备 23

2.2.1 主要化学试剂 23

2.2.2 实验设备 24

2.3 各组分气体相对校正系数的测定方法 25

2.4 氧载体的制备 27

2.4.1 Ce-M-O与CeO2氧载体的制备 27

2.4.2 Ce-Fe-O氧载体的制备 27

2.5 材料表征 28

2.5.1 物相组成分析 28

2.5.2 微观形貌和元素分析 28

2.5.3 程序升温氢还原实验 28

2.5.4 比表面积测定 28

2.5.5 X射线光电子能谱分析 28

2.5.6 拉曼测试 29

2.6 固定床中氧载体的活性评价 29

2.6.1 甲烷转化反应 29

2.6.2 分解水反应 30

2.6.3 CL-SMR循环实验 30

2.7 原位CH4还原评价实验 30

2.8 氧载体的性能评价指标 31

2.9 小结 32

第3章 铈基氧载体的redox性能 33

3.1 引言 33

3.2 金属氧化物热力学分析 33

3.3 铈基氧化物的表征 35

3.4 氧载体甲烷反应活性评价 39

3.4.1 甲烷程序升温还原 39

3.4.2 甲烷恒温还原 43

3.5 氧载体redox循环性能 46

3.6 循环过程材料结构与性能演变 51

3.6.1 物相组成分析 52

3.6.2 拉曼分析 59

3.6.3 程序升温还原分析 61

3.7 小结 64

第4章 Ce-Fe-O氧载体选择性氧化性能 66

4.1 引言 66

4.2 原位甲烷还原评价方法 66

4.3 原位甲烷程序升温还原评价 68

4.4 原位甲烷恒温还原评价 74

4.5 甲烷选择性氧化机理 81

4.5.1 Ce-Fe复合氧化物甲烷还原过程中的活化作用 81

4.5.2 Ce-Fe复合氧化物选择性氧化机理 83

4.6 小结 86

第5章 Ce-Fe-O氧载体化学链蒸汽重整性能 87

5.1 引言 87

5.2 Ce-Fe-O氧载体的表征 87

5.3 单次redox循环性能 95

5.4 化学链蒸汽重整循环性能 98

5.5 CL-SMR中的积碳行为 100

5.6 小结 106

第6章 化学链蒸汽重整制氢与合成气机理 108

6.1 引言 108

6.2 氧化还原产物分析 108

6.3 反应温度对CL-SMR反应的影响 111

6.4 甲烷还原时间对CL-SMR反应的影响 115

6.5 氧载体物相与结构演变 119

6.6 氧载体还原性能分析 124

6.7 化学链蒸汽重整反应机理 125

6.8 小结 126

第7章 总结与展望 127

7.1 总结 127

7.2 展望 128

参考文献 130